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机械化学法制备的Al/Ce复合氧化物负载NiMo催化剂的加氢脱硫活性

Květa Jirátová , Alla Spojakina , Luděk Kalu?a , Radostina Palcheva , Jana Balabánová , Georgi Tyuliev

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)61016-6

将Al和/或Ce的硝酸盐与NH4HCO3球磨混合,采用机械化学法制备了Al2O3-CeO2载体(其中Ce含量为1–10 wt%),再以杂多钼酸盐(NH4)4NiMo6O24为活性金属Ni和Mo的前驱体,通过浸渍法制备NiMo6/Al2O3-CeO2催化剂,并将其用于1-苯并噻吩(BT)的加氢脱硫(HDS)反应中.运用化学分析、X射线衍射、N2吸附-脱附法、H2程序升温还原、NH3程序升温脱附和X射线光电子能谱对催化剂的物化性质进行了表征.结果表明,催化剂的酸性随着载体中Ce含量的增加而下降. Ce修饰的Al2O3载体表面的NiS/MoS原子比下降了2倍. NiMo6/Al2O3催化剂表现出最高的HDS活性(以单位重量催化剂计),其酸性和表面MoOxSy物种的浓度(Mo5+浓度)也最高;当催化剂中Ce含量逐渐增加到10 wt%以上时,其活性逐渐将为0.与浸渍法制得的参比催化剂相比,前驱体和催化剂组成相同的情况下,采用机械化学法制得的所有催化剂活性明显提高.

关键词: , , 氧化铝 , 氧化铈 , Anderson型杂多钼酸盐 , 1-苯并噻吩 , 加氢脱硫 , 机械化学法

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